V interiérech zámku se nacházejí cenná umělecká díla renesance, baroka, empíru a biedermaieru. Nejvýznamnější součástí interiéru jsou zachovalé renesanční kazetové stropy vytvořené v Častolovicích a datované kolem roku 1600. Ty se nacházejí ve čtyřech místnostech západního křídla. V Rytířském sále je to 24 výjevů ze Starého zákona. Jde o olejové malby na dřevěných deskách zhotovené podle rytin Jana Sadlera, jejichž předlohou byly kresby antverpského malíře Martena de Vos. V zámecké jídelně jsou to výjevy ze života žida Tobiáše, ve dvou menších pokojích, které přiléhají k velkému sálu je k vidění 12 desek, zobrazujících Ovidiovy proměny. Dále se v expozici nacházejí obrazy povětšinou barokních mistrů – Johanna Heinricha Schönfelda, Lucase Van Valckenborcha, dále kopie obrazů Petra Paula Rubense „Salomé s hlavou sv. Jana Křtitele“ a „Hlava medůzy“ a jeden z nejhodnotnějších obrazů šternberských uměleckých sbírek, Škrétův „Mladý lovec“, zobrazující mladého Jana Adama ze Šternberka (Škréta pro Šternberky vytvořil několik děl - například portrét Marie Maximilány ze Šternberka – v současnosti na Bechyni, v jeho dílně pak také vznikly obrazy sester Barbory Eufrosie a Marie Eleonory Klary Šternberkových, rovněž umístěné na zámku v Častolovicích). V již zmíněné zámecké jídelně je umístěna část sbírky obrazů českých panovníků. Ta se do Častolovic dostala v dědictví Anny Lucie roz. Slavatové, která si v roce 1654 vzala Adolfa Vratislava ze Šternberka. V Rytířském sále, který je rozlohou přes 300 m2 jedním z největších renesančních prostor v České republice se nachází rodová galerie Šternberků. V přilehlé kapli Božího těla je nejzajímavějším kusem vyřezávaný tyrolský oltář, jemuž dominuje reliéf s námětem Poslední večeře Páně. Ten byl do kaple umístěn pravděpodobně v období renesance. Z té doby je i původní, barevná glazovaná dlažba. Velký sál byl vytápěn pomocí dvou mohutných krbů, renesanční krb je zdoben aliančním erbem Šternberků a Slavatů, barokní potom reliéfem „Narození Páně“. Zcela samostatným a v jistém smyslu výjimečným prostorem je arkádová chodba, kdysi otevřená. Dnešní podobu dostala až v 19. století zasklením renesančních oblouků arkád.